Zusammenfassung
Die Eignung der natürlichen Radonkonzentration der Bodenluft als lndikator für Bodenkontaminationen durch Non-Aqueous Phase-Liquids (NAPLS) wurde untersucht. Als Arbeitsthese wurde eingangs postuliert, daß infolge der sehr hohen Löslichkeit von Radon in NAPLs eine NAPL-Kontamination in der grundwasserungesättigten Bodenzone aufgrund der Akkumulation des Radons in der NAPL eine lokale Verringerung des Radongehalts der Bodenluft in der Umgebung der Kontamination nach sich zieht und somit eine Detektion der Kontamination ermöglicht. Ziel der Untersuchung war zum einen eine theoretische und experimentelle Bestätigung der Arbeitsthese und zum anderen die Entwicklung eines feldtauglichen Detektionsverfahrens für NAPL-Kontaminationen, welches den Radongehalt der Bodenlulft als zentrale Messgrösse hat. Dabei sollte das Verfahren bei geringerem technischen Aufwand eine höhere Anzahl an Probenahmepunkten zulassen als herkömmliche Untersuchungsmethoden. Zur umfassenden Bearbeitung dieser Aufgabenstellung wurden (1) relevante Fragen zur Radonmigration theoretisch behandelt sowie (2) Laborexperimente, (3) Experimente in definierten Bodensäulen und (4) umfangreiche Felduntersuchungen durchgeführt.
Zur Bestimmung von Radon-Verteilungskoeffizienten zwischen verschiedenen umweltrelevanten NAPL-Gemischen und Luft (K _NAPL/BL ) wurden Laborexperimente durchgeführt. Dazu wurden zwei Experimentalanordnungen entworfen und eingesetzt. Für die Untersuchungen wurden beispielhaft die NAPL-Gemische Benzin, Diesel und Petroleum gewählt. Während für zahlreiche reine NAPLs entsprechende Verteilungskoeffizienten vorliegen, sind für diese drei NAPL-Gemische kaum experimentelle Daten publiziert.
Die Laborexperimente ergaben Radon-Verteilungskoeffizienten K _NAPL/BL zwischen 10 und 13. Die ermittelten Werte lagen in ihrer Höhe im Bereich von bekannten Radon-Verteilungskoeffizienten ähnlicher NAPLs und entsprachen somit den Erwartungen. Die für die drei NAPL-Gemische ermittelten Radon-Verteilungskoeffizienten belegen die starke Affinität des Radons zu den untersuchten NAPL-Gemischen.
Voraussetzung für eine Nutzung des natürlich in der Bodenluft vorhandenen Radons zur Lokalisierung von NAPL-Kontaminationen des Untergrundes ist die Signifikanz des NAPL-Einflußes auf den Radongehalt der Bodenluft gegenüber dessen natürlichen Schwankungen. Natürliche Schwankungen des Radongehalts der Bodenluft treten besonders in den oberen Bodenhorizonten auf und haben den Einfluß verschiedener meteorologischer Parameter zur Ursache. Zur Untersuchung sowohl der natürlichen Einflußfaktoren als auch des Einflusses von NAPL-Kontaminationen auf die Radonkonzentration der Bodenluft wurden grossmassstäbliche Migtationsexperimente in definierten Bodensäulen durchgeführt.

Zur Durchfühung der Migmtionsexperimente wurde der, mittlerweile als Patent angemeldete, Gasmigrationssimulator (GAMS) entwickelt. Der GAMS ermöglicht die kontinuierliche Aufzeichnung der Radonkonzentration der Bodenluft in einer definierten Bodensäule der Ausdehnung 1,0 m ² x 1,7 m in 5 Sondenebenen (0 cm, 5 cm, 30 cm, 70 m und 140 cm), ohne dabei die Bodengasmigration maßgeblich zu beeinflussen. Parallel dazu ist die kontinuierliche Aufzeichnung der Temperatur und der Bodenfeuchte in den einzelnen Sondenebenen möglich. Die Zeitreihen der einzelnen Meßgrössen können im Stunden- oder 10-Minutentakt registriert werden. Der GAMS erlaubt aufgrund seiner Abmaße die Bestimmung von Messwerten, die in ihrer Qualität denen von in- situ-Messdaten entsprechen. Gleichzeitig können aber, vergleichbar mit Laborbedingungen, sämtliche die Messergebnisse beeinflussenden Parameter definiert vorgegeben bzw. sehr genau bestimmt werden. Der GAMS ermöglicht damit einerseits laborähnliche Messbedingungen und schließt andererseits die im Labormasstab unvermeidlichen Randeffekte weitestgehend aus. Für die Untersuchungen wurden insgesamt vier GAMS eingesetzt, welche mit definierten Bodensäulen bestückt wurden. Als Mineralmatrix kam hierbei ein radiumarmer Mittelsand zum Einsatz, dem homogen Uran-Tailings des gleichen Kornspektrums untergemischt wurden. Zur kontinuierlichen Aufzeichnung der Aussentemperatur, der Windgeschwindigkeit und des Luftdrucks, als relevante meteorologische Einflussgrößen, wurde in unmittelbarer Nachbarschaft zur Messtation eine mobile Wetterstation betrieben.
Die an den GAMS durchgeführten Experimente zum Einfluß meteorologischer Parameter auf das Radontiefenprofil ergaben tageszyklische Schwankungen des Radongehalts der Bodenluft am Interface Boden / Atmosphäre und in sehr geringen Bodentiefen (5 cm). In tieferen Bodenschichten ( > 30 cm) wurde ein solches tageszyklisches Verhalten nicht mehr registriert.
Die in 5 cm Tiefe registrierte Zeitreihe der Radonkonzentration zeichnete sich durch hohe Werte in den Nacht- und frühen Morgenstunden aus, während sie am späten Abend ein deutliches Minimum durchlief . Es konnte gezeigt werden, daß dieser Tagesgang des Radongehalts der Bodenluft für geringe Bodentiefen typisch ist und in erster Linie den sich tageszyklisch umkehrenden Temperaturgradienten im Oberboden zur Ursache hat.
Der beobachtete Tagesgang des Radongehalts der Bodenluft am Interface Boden / Atmosphäre zeigte tagsüber geringe und nachts erhöhte Radonkonzentrationen. Es konnte gezeigt werden, daß dieser Radontagesgang für die Bodenluft am Interface Boden / Atmosphäre typisch ist und in einem Wechselspiel zwischen der tageszyklisch schwankenden Exhalationsrate des Bodens und der ebenfalls tageszyklisch wechselnden bodennahen Windgeschwindigkeit begründet liegt. Dabei ist die Windgeschwindigkeit die dominierende Einflußgröße.
Ein signifikantes Einfluß des Luftdrucks konnte nicht als Ursache des beobachteten Tagesganges der Radonkonzentration im Oberboden festgestellt werden. Ebensowenig waren die durch Taufall und Verdunstung bedingten tageszyklischen Schwankungen der Bodenfeuchte im Oberboden für die Radonkonzentration von Bedeutung.
Neben den Einflüssen tageszyklisch veränderlicher meteorologischer Parameter wurde die Auswirkung von Niederschlägen auf den Radongehalt der Bodenluft untersucht. Dabei konnte ein deutlicher Einfluß von Niederschlagsereignissen nachgewiesen worden. Aufgrund der Blockierung der Bodenporen durch das Niederschlagswasser im Oberboden, kommt es unmittelbar nach dem Einsetzen eines Niederschlags zu einem Radonstau und damit zu einem Anstieg der Radonkenzentration in den Bodenschichten unterhalb des stark durchfeuchteten Bodenhorizonts.
Zur Untersuchung des Einflusses von NAPL-Kontaminationen des Bodens auf den Radongehalt der Bodenluft wurden zwei der GAMS mit einem definierten NAPL-Volumen kontaminiert (20 l bzw. 25 l). Dabei wurde bei einem der Versuche Benzin, als NAPL mit einem hohen Anteil an leichtflüchtigen Komponenten, und bei dem zweiten Versuch Diesel, als NAPL mit einem geringen Anteil an leichtflüchtigen Komponenten verwendet. Die Kontamination der Bodenkörper erfolgte homogen in einer Tiefe unterhalb 120 cm.

Bei beiden Expehmenten wurde ein erheblicher Rückgang der Radonkonzentration der Bodenluft innerhalb des kontaminierten Bodenvolumens beobachtet. Gleichzeitig kam es auch in den Sonden ebenen oberhalb der NAPL-Kontwnination zu einer signifikanten Verringerung der Radonkonzentration, wobei der Konzentrationsrückgang hier mit zunehmendem Abstand vom kontaminierten Bodenvolumen geringer wurde und in 5 cmTiefe kaum mehr zu bemerken war. Der Rückgang der Radonkonzentration der Bodenluft in den GAMS hat die Akkumulation eines Teils des im Porenraum vorhandenen Radons in der jeweils infizierten NAPL zur Ursache. Durch die NAPL- Injektion kam es sowohl zu einer Stagnation des Radonnachschubs aus der Tiefe als auch zu einer Rückdiffusion von Radon aus dem unkontaminierten in den kontaminierten Teil der Bodensäule.
Aufbauend auf den theoretischen Betrachtungen zur Radonmigration im Boden und auf Grundlage der Ergebnisse der Labor- und Migrationsexperimente, wurde eine Technologie zur Messung des Radongehalts der Bodenluft erarbeitet, welche allen theoretischen und praktischen Anforderungen im Sinne der Aufgabenstellung gerecht wird. Zur Überprüfung der Feldtauglichkeit und der Effizienz dieser Messtechnologie wurden an drei exemplarisch ausgewählten, real kontaminierten Standorten unterschiedlicher Ausdehnung Radonkartierungen durchgeführt. Bei den untersuchten Standorten handelte es sich um zwei stillgelegte Tankstellen und eine ebenfalls stillgelegte Betankungsstation eines Flughafens. Die Standorte zeichneten sich durch NAPL-Kontaminationen des Untergrundes aus, welche in ihrer Lage weitestgehend bekannt waren.
Bei jedem der Standorte wurde die mit Hilfe der Radonkartierung lokalisierte Ausdehnung der jeweiligen NAPL-Kontamination mit der im Vorfeld mit herkömmlichen Mitteln festgestellten Lage der Kontamination verglichen. In jedem der untersuchten Fälle konnte die Lage der NAPL- Kontamination des Untergrundes durch signifikante Minima der Radonkonzentration der Boderiluft lokalisiert werden. Im Falle der ehemaligen Betankungsstation des Flughafens war sogar eine Präzisierung des bis dahin bekannten Schadensbildes möglich. Durch die Feldversuche konnten somit die theoretischen Überlegungen und die experimentellen Ergebnisse in situ bestätigt werden. Gleichzeitig wurde gezeigt, daß die entwickelte Meßtechnologie sowohl eine repräsentative als auch eine effiziente Bodenlulftprobenahrne im Sinne der Aufgabenstellung ermöglicht.
Zusammenfassend kann festgestellt werden, daß eine Lokalisierung von NAPL-Kontaminationen der grundwasserungesättigten Bodenzone mit Hilfe der Detektion von Anonialien des Radongehalts der Bodenluft möglich ist. Dabei sind als NAPL-Indikator grundsätzlich Radonminima zu erwarten. Gleichzeitig haben die Untersuchungen gezeigt, daß Radonkartierungen nicht in jedem Falle zur Detektion von NAPL-Kontaininationen geeignet sind. Das eingeschränkte Nutzungspotential der Methode ergibt sich aus den vier im folgenden aufgezählten Punkten.

(1) Eine Aussage darüber, welche konkrete NAPL als Kontaminant im Untergrund vorliegt, kann nicht gemacht werden. (2) Die begrenzte Diffusionslänge des Radons im Boden limitiert die Tiefe detektierbarer NAPL-Kontaminationen. (3) Eine sehr uneinheitliche geologische Situation erschwert die Interpretation der Meßdaten. (4) Eine Detektion von NAPL-Kontaininationen unterhalb des Grundwasserspiegels ist nicht möglich.
Neben der in dieser Arbeit beschriebenen Nutzung von Radon-Kurzzeitmessungen zur Lokalisierung von NAPL-Kontaminationen des Untergrundes können Radonmessungen prinzipiell auch zum Monitoring von aktiven Sanierungsmassnahrnen herangezogen werden. Dazu bieten sich zeitintegrierende Radon-Langzeitmessungen mit Hilfe von Festkörperspurdetektoren an.